湘江衡阳段沉积物对硝态氮的吸附特性研究

为探究沉积物对水体中硝态氮的吸附特性,以湘江衡阳段上游沉积物为研究对象,通过室内模拟吸附试验,探讨沉积物吸附硝态氮的影响因素、动力学规律及吸附等温线特征,并且利用SEM、FTIR等表征手段揭示吸附机理。结果表明,环境因素的改变会对硝态氮的吸附产生一定影响,泥水比的增大使沉积物的固体浓度效应明显,吸附量减小;硝态氮初始质量浓度越高,吸附量越大;温度越低越有利于沉积物对硝态氮的吸附;扰动速率偏高和偏低都会使吸附量减小。吸附过程在60 min后逐渐达到稳定,其吸附过程符合准二级动力学模型方程和Langmuir等温吸附方程,以化学吸附和单分子层吸附为主。SEM表征分析表明,沉积物呈粗糙多孔的片层结构,具有较多的吸附位点;FTIR表征分析表明,沉积物对硝态氮有一定的吸附作用,沉积物中含有羟基、酰基等多种基团,与硝态氮反应的机理主要表现为置换和吸附作用。     

水葫芦/污泥共热解法制备生物炭粒及其对Cr3+的吸附特性

为了促进水葫芦和污泥的资源化利用,探究水葫芦/污泥生物炭粒的基本理化性质及其对水中Cr3+的吸附机制,以水葫芦、污泥为原料,在300~500℃热解温度下制得生物炭粒,通过产率分析、灰分分析、比表面积和孔径分析及SEM（扫描电镜）分析,同时利用吸附动力学模型和等温吸附模型对生物炭粒吸附水中Cr3+的内在机制进行研究,最后采用TCLP（毒性浸出法）测定了不同生物炭粒中重金属的浸出毒性.结果表明:随着热解温度从300℃升至500℃,生物炭粒的产率从14.93%降至11.75%,生物炭粒的灰分含量逐渐升高,比表面积增大.SEM结果显示,水葫芦与污泥质量比为1:10时,生物炭粒比表面积较大,孔隙结构明显.当水葫芦与污泥质量比为1:10、热解温度为500℃时生物炭粒对Cr3+的吸附量最大,为44.96 mg/g.热力学分析显示,生物炭粒对溶液中Cr3+的吸附以化学吸附为主,且为单层吸附.TCLP试验表明,水葫芦/污泥生物炭粒中各重金属（Cd、Zn、Cu、Pb、Ni、Cr）的浸出浓度均低于GB 5085.3-2007《危险废物鉴别标准浸出毒性鉴别》的限值.研究显示,添加水葫芦能改善生物炭粒的理化性质,使得生物炭粒对Cr3+的吸附量增大,以化学吸附为主,且为单层吸附,水葫芦/污泥生物炭粒浸出毒性较低,可为生物炭类环境功能材料的研制提供选材依据.      

硅铝比对Cu/SSZ-13SCR活性位的影响

采用固态离子交换法制备了不同硅铝比（Si/Al=5,10,25）的Cu/SSZ-13分子筛催化剂,探究硅铝比对其NH₃选择性催化还原（NH₃-SCR）活性位的影响规律,并通过X射线衍射（XRD）,H₂程序升温还原（H₂-TPR）,NO_x程序升温脱附（NO_x-TPD）,NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）,原位红外实验（in situ DRIFTS）等手段进行物化性质表征.活性测试结果表明,当Cu负载量为4wt%时,不同硅铝比的Cu/SSZ-13具有显著差异的SCR活性;其中,Cu/SSZ-13（10）的SCR活性最佳,200~450℃温度范围内NO转化率均大于80%.XRD和H₂-TPR结果表明,硅铝比会影响Cu/SSZ-13的Cu物种的分布和氧化还原性.NO_x-TPD和NH₃-TPD结果表明,3种催化剂中Cu/SSZ-13（10）具有最多Cu²⁺离子,Cu²⁺离子可以为Cu/SSZ-13（10）提供更多的NO_x吸附位点和Lewis酸性位点,而Lewis酸性位是Cu/SSZ-13主要的低温SCR活性位点,因此有利于NH_3-SCR反应的进行.当硅铝比增加到25时,Cu/SSZ-13（25）的Lewis酸性位大量损失,导致其SCR活性明显下降.     

Fe2O3@SCe多相芬顿催化剂的制备及其降解放热性能

为研究多相Fenton体系降解有机污水过程的放热规律,为污水处理的能源化利用提供技术支撑,本文以半焦（SCe）为载体,制备了Fe₂O₃@SCe新型复合材料,并对复合材料进行了BET、FTIR、XRD、SEM表征,研究了Fe₂O₃@SCe/H₂O₂多相Fenton体系处理邻苯二胺（OPD）模拟废水的降解性能和放热规律.结果表明,Fe₂O₃均匀负载于SCe颗粒表面,Fe₂O₃@SCe复合材料保留了改性SCe的多孔形态和强吸附性,在3.1~8.9的pH值范围内均表现出较高的催化活性;Fe₂O₃@SCe/H₂O₂多相Fenton体系在去离子水中自身分解和在邻苯二胺模拟废水的降解反应都释放了大量的热量,在[OPD]= 0.04mol/L;pH=7.8;T₀=30℃;[H₂O₂]=0.25mol/L;[Fe₂O₃@Sce]=533g/L;t=180min反应条件下的溶液温度升高数值为7.1℃,降解率为88.2%; H₂O₂的投加浓度是影响反应放热量的主要因素.     

稻草生物炭对土壤中Cd2+和Pb2+的吸附特性

为了探究稻草生物炭对土壤中重金属Cd2+和Pb2+的吸附机制,采用水稻秸秆在500℃下热解制备稻草生物炭,设置不同吸附时间、Na+和Ca2+离子强度、pH等影响因素,拟合稻草生物炭对重金属的吸附动力学、吸附等温线;在此基础上,采用黄沙模拟土柱试验得出稻草生物炭固定Cd2+和Pb2+的穿透曲线,着重分析比较pH和Na+离子强度对稻草生物炭吸附固定重金属的影响.结果表明:在高pH、低离子强度下,稻草生物炭对重金属的吸附效果较好;当pH为6时,稻草生物炭对Pb2+、Cd2+的吸附效率分别为92.58%、63.36%;当离子强度为10 mmol/L时,稻草生物炭对Pb2+、Cd2+的最高吸附效率分别为97.58%、68.35%;准二级动力学模型能很好地拟合稻草生物炭对Pb2+、Cd2+的吸附规律,拟合系数（R2）均大于0.995 8,表明稻草生物炭吸附速率主要由化学吸附机制决定;此外,稻草生物炭对Pb2+的吸附规律适合采用Langmuir等温吸附模型进行描述,而对Cd2+的吸附规律采用Langmuir和Freundlich等温吸附模型均能进行很好的模拟,表明稻草生物炭对Pb2+的吸附是近似单分子层吸附,而对Cd2+的吸附存在多分子层吸附.由黄沙土柱模拟试验结果得出,稻草生物炭对Pb2+和Cd2+的滞留率随着pH的升高和离子强度的降低而增强.在Pb2+和Cd2+同时存在条件下,当pH为6、离子强度为1 mmol/L、稻草生物炭按黄沙质量的0.5%投加时,稻草生物炭对土柱中Pb2+、Cd2+的滞留效果最好.研究显示,高pH对稻草生物炭吸附固定重金属起到促进作用,而高离子强度对稻草生物炭吸附固定重金属起到抑制作用.      

天然沸石合成A型分子筛的吸附与再生特性

针对污水厂尾水深度脱氮问题,以某地产天然沸石为原料,采用水热合成法制备了纯度较高、晶型规整、大小均一、吸附量大的A型分子筛.系统考察了其对氨氮的吸附及再生特性,并结合Zeta电位、FTIR以及XRD对其氨氮吸附与再生机理进行了分析.结果表明：准一级和准二级反应动力学均能较好地反映A型分子筛吸附氨氮过程,等温吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,对氨氮的最大饱和吸附量为41.68mg/g;吸附饱和的分子筛再生利用方法简便易行,经2mol/L NaCl溶液解吸后能够恢复其吸附能力,5次吸附-解吸再生率均在95%以上;其吸附与再生过程均为Na⁺与NH₄⁺的离子交换反应,吸附与再生互为可逆过程.该方法为污水厂深度脱氮提供了一条经济可行的新思路.     

施加生物炭对河流沿岸土吸附铜的影响机制

为探究生物炭施加对河流沿岸土吸附铜的影响机制,采集嘉陵江流域(川渝段)内苍溪(CX)、南部(NB)、嘉陵(JL)和合川(HC)沿岸土表层(S,0～20 cm)、亚表层(D,20～40 cm)共8种土样,分别将1%(质量比)生物炭(B)加入到8种土样中形成混合土样(CX_(SB)、NB_(SB)、JL_(SB)和HC_(SB); CX_(DB)、NB_(DB)、JL_(DB)和HC_(DB))。以原始土样作为对照,批处理法研究各供试土样在不同温度、pH和离子强度下的Cu~(2+)吸附和热力学特征,并分析Cu的吸附形态。结果显示:(1)各供试土样对Cu~(2+)的等温吸附都适用Langmuir模型描述,Cu~(2+)的最大吸附量q_m在62. 20～363. 64 mmol/kg之间,S层土样对Cu~(2+)的吸附量均呈现JL NB CXHC的趋势,而D层土样呈现JL CX NB HC的趋势。施加生物炭有助于增强D层土壤对Cu~(2+)的吸附。(2) 20～40℃范围内,各供试土样对Cu~(2+)的吸附量均随温度的升高而升高,表现为增温正效应。热力学参数结果表明各混合土样对Cu~(2+)的吸附是一个自发、吸热和熵增的过程。(3) pH的升高有利于各供试土样对Cu~(2+)的吸附。随着离子强度的增加,各混合土样(HC_S和HC_D除外)对Cu~(2+)的吸附量均呈现先增后降的趋势,0. 1 mol/L时最大。(4)土样中吸附的铜主要以碳酸盐结合态和铁锰氧化物结合态铜存在,生物炭的施加增加了土样中可交换态(HC除外)和有机结合态铜含量,而对碳酸盐结合态和铁锰氧化物结合态铜影响较小。供试土样对Cu~(2+)的q_m主要是由CEC和比表面积决定的。     

生物炭纳米复合材料去除环境中有机污染物研究进展

近年来,生物炭在环境修复、固碳、土壤改良等方面的得到广泛应用,与纳米材料联合制备的新型生物炭纳米复合材料使原生生物炭的比表面积、孔隙结构、官能团、催化降解能力等方面都有了较大改善,具有更好的可持续性和高效性,对环境中有机污染物具有良好的去除能力。本文介绍了生物炭纳米复合材料的不同制备工艺,重点阐述了生物炭纳米复合材料对不同环境介质中有机污染物的去除机理及应用,为后续生物炭纳米复合材料在环境修复应用的工程化和商业化提供理论依据和技术参考。     

碱和磁复合改性小麦秸秆生物炭对水体中镉的吸附特性及机制

通过对小麦秸秆生物炭(BC)进行碱和磁复合改性得到改性小麦秸秆生物炭(FKC),在SEM-EDS、 BET、 FT-IR、 XRD和VSM等表征的基础上,研究了FKC对水中Cd~(2+)的吸附特性及温度、pH值和投加量等对吸附特性的影响,探讨了碱和磁复合改性提高小麦秸秆生物炭吸附Cd~(2+)性能的机制.结果表明,与BC相比,KFC结构疏松多孔,表面积增加了19.11倍,O—H、■等芳香族和含氧官能团数量增多,并且出现新的官能团Fe—O. FKC具有磁性,其磁化强度为8.43 emu·g~(-1),能够回收重复使用. FKC对Cd~(2+)的吸附更符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型,表明其主要以化学吸附为主,FKC的理论最大平衡吸附量为23.44mg·g~(-1),是BC的1.47倍. FKC对Cd~(2+)的吸附是自发的吸热过程.在pH为2～8范围内,随pH的升高FKC的吸附能力逐渐提高.生物炭的投加量为10 g·L~(-1)较好.经3次"吸附-解吸-再吸附"循环后,FKC对Cd~(2+)的吸附量仍达到17.71mg·g~(-1),表明其有良好的重复利用性.该研究结果可为碱和磁复合改性小麦秸杆生物炭应用于Cd污染废水处理提供理论指导.     

一硫代砷在针铁矿上的吸附及影响因素

以一硫代砷酸盐(monothioarsenate, MTA)为研究对象,查明其在针铁矿上的吸附特征,分析砷酸盐、亚砷酸盐、胡敏酸(humic acid,HA)、硝酸盐和磷酸盐对针铁矿吸附MTA的影响并识别作用机制.结果发现:①当溶液中仅有一种砷形态时,MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的吸附平衡时间分别为8、 2和4 h,吸附过程均符合假二级动力学模型,平衡吸附量(q_e)分别为2 129.851、 3 291.838和1 788.767mg·kg~(-1);当溶液中两种砷形态(砷酸盐与MTA,或亚砷酸盐与MTA)共存时,MTA在针铁矿上的吸附过程仍符合假二级动力学模型,但q_e显著减少,分别为1 236.941mg·kg~(-1)和1 532.287mg·kg~(-1),主要原因是砷酸盐和亚砷酸盐均能与MTA竞争吸附位点.②MTA在针铁矿上的q_e随着HA浓度(10～50 mg·L~(-1))的增加而逐渐降低,因为HA大量的官能团抢占了针铁矿表面吸附点位,从而抑制了MTA的吸附;③当溶液中添加磷酸盐时, MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的q_e显著降低,分别为492.802、 815.782和303.714mg·kg~(-1),这是因为P与As存在竞争性吸附;当添加硝酸盐时,溶液中电子受体数量和Eh增加从而使得3种砷形态的q_e均增大,分别为2 211.030、 3 444.023和1 835.537mg·kg~(-1).